胡芦脲类有机化合物(CBn，n=5–8,10)的超原子核主客体pp物的菌物激光散斑

葫芦脲类化合物（CBs，n=5–8,10）是大环主体分子。近年来，越来越多的基于CB的超分子体系被报道，并应用于荧光开关、催化和细胞成像。对于荧光客体分子，主客体配合物通常会影响客体分子在CB腔内的电荷转移和聚集过程，并导致可调控的光物理性质，如波长偏移和发射增强。作为客体的染料分子的紫外-可见光谱和荧光光谱中的位移可用于生物成像和光热疗法。

葫芦脲CBs作为宿主可能提供一种新的的策略，将传统染料的吸收扩展到长波区。三苯胺衍生物已被证明是一种很好的双光子吸收材料，在传感和生物成像领域有着广泛的应用。作为给体基团，它们在不同的给体/受体体系中表现出分子分子内电荷转移

本文中选择水溶性三苯胺衍生物（乙烯基吡啶三苯胺）（1）作为客体分子。客体1在水溶液中通过主客体相互作用与CB[7]或CB[8]形成1_CB[7]或1_CB[8]配合物。对于1_CB[7]配合物，客体分子的三个带正电的吡啶位点被封装在三个CB[7]的空腔中以形成[1+3]配合物，而三个CB[8]作为主体和两个1作为客体的[2+3]主客体配合物（二聚体）通过头对头堆积（图1）。CBs的存在导致主客体配合物的紫外-可见光谱和荧光光谱比客体分子本身明显红移，这使其成为生物标记应用的合适候选者。值得注意的是，配合物结构的不同导致选择性染色细胞的不同区域。

三个乙烯基吡啶通过偶连反应连接到三苯胺上，再通过甲基化将疏水性吡啶转化为亲水性吡啶，这为在水中形成1和CBs配合物提供了必要的条件。

我们先通过核磁滴定研究1_CB[7]和1_CB[8]在水中的形成。测定了配合物在不同配比下的核磁共振氢谱（图2）。随着CBs的增加，单体1的信号逐渐消失，同时出现了一组新的信号。当化合物1和CB[7]的比例达到1:3时，原始信号完全消失（图2a）。当1和CB[8]的比率达到2:3时，谱图中新出现的一组峰趋于稳定。同时，过量的CBs不会引起谱图的**变化。作者推测得到了1_CB[7]和1_CB[8]的结构。

然后对1_CB[7]（1:3）和1_CB[8]（2:3）的配合物进行了浓度相关研究。结果表明配合物非常稳定，不依赖于浓度。作者认为客体分子与CB[7]形成[1+3]配合物，与CB[8]形成[2+3]配合物。通过电喷雾质谱（ESI-MS）、等温滴定量热法（ITC）实验进一步研究了1和CBs之间的结合行为，结果表明1_CB[7]的化学计量比为1:3，1_CB[8]的化学计量比为2:3。

该主客体配合物可以通过缓慢冷却接近饱和的配合物水溶液来结晶。主客体配合物的晶体学数据可用CCDC 2059161（1_CB[7]）和2036099（1_CB[8]）。对于1_CB[7]，单晶属于P63/m空间群，晶胞参数a=29.82Å，b=29.82Å，c=18.07Å，α=90°，β=90°，γ=120°。由于CB[7]的空腔相对较小，因此它只能容纳客体分子的一个乙烯基吡啶臂以形成[1+3]配合物（图3a和c）。对于1_CB[8]，单晶属于C2221空间群，晶胞参数a=33.50Å，b=46.82Å，c=85.24Å，a=90°，β=90°，γ=90°。如图3b和d所示，两个分子1在CB[8]的帮助下以头对头堆积形成二聚体。两个分子之间的距离约为4.4 Å. 三个CB[8]分子位于六个乙烯基吡啶臂的末端，这是由于吡啶具有**的亲水作用。单体1中的两个吡啶部分被封装在一个CB[8]的空腔中，形成[2+3]配合物。单晶分析结果与核磁共振滴定结果高度一致。此外，CBs与客体分子之间形成配合物的过程会影响客体分子的耦合度和杂化能带结构，导致不同的电荷转移行为。因此，将产生不同的光物理性质。

利用红外光谱仪分析仪线-由此也可以看到吸纳光谱仪分析仪图图和荧光反射光谱仪分析仪图图进的每一步研究分析了1,1_CB[7]和1_CB[8]的光物理学经营性质。随着时间推移时间的推移CBs的假如，还也可以看到**的变幻，这进的每一步关系证明了CBs与水液体中1的强能够 影响。如图所展示4所展示，1展示了472 nm处的主吸纳峰和572 nm处的荧光峰。随着时间推移时间的推移CB[7]的假如，红外光谱仪分析仪线-由此也可以看到吸纳峰从472 nm移動到506 nm（Δ=34 nm），荧光反射峰从572 nm移動到635 nm（Δ=63 nm），荧光密度上升了10倍。而对于CB[8]，红外光谱仪分析仪线-由此也可以看到吸纳峰从472 nm移動到543 nm（Δ=71 nm），荧光反射峰从572 nm移動到714 nm（Δ=142 nm）。与1_CB[7]优于，1_CB[8]的红外光谱仪分析仪线由此也可以看到光谱仪分析仪图图和荧光光谱仪分析仪图图时有发生了更**的变幻。液体的的颜色从蓝绿色（1）变的深橙红色（1_CB[7]），深紫色（1_CB[8]）（图1）。造这般物理现象的因素很有有可能是，主体结构CBs中羰基的拉手机定律还也可以结合吡啶的正正电荷，这使用吡啶从三苯胺基团中吸纳的手机上升，然后引起吸手机和拉手机定律提高。于是很有有可能引起光谱仪分析仪图图红移。还，太大的CB[8]能将好几个客体原子包埋在空腔中，使客体原子安全稳定涌入建立协调物，然后约束了原子的平移。

吡啶发展物在核过酸学中已被验证含有生物学学活性酶类。碳原子干劲学仿真模拟也验证了吡啶与DNA的切合。客体碳原子中阳阴离子吡啶的有，能够与糖-磷酸主链的静电放电相互之间功效，保障了对DNA的强柔软性。决定到合作物的荧光发射卫星卫星性质和与DNA的亲和性，小说作品进十步探析了合作物作为一个荧光纺织染料在神经元激光散斑中的利用。从而论文检测pp物对神经元的脱色功能，分离用1_CB[7]和1_CB[8]水硫酸铜溶液外理海拉神经元。如图是5a-d提示，1_CB[7]在神经元的神经元核和神经元质上都有激烈的发射卫星卫星，就阐明1_CB[7]合作物很有可能通过神经元并与DNA切合。用4',6-二脒基-2-苯基吲哚(DAPI)来的较實驗彰显了神经元核的采色部位(图5a和b)。来说1_CB[8]合作物，荧光主要地理分布在神经元质部位，而在绿光(561 nm)引起下的神经元核中基本上看不出辐射源(图5g)。互相对客体1的脱色功能来较實驗。导致很明白地取决于，客体1会脱色神经元核。这就阐明1,1_CB[7]和1_CB[8]合作物含有好一点的神经元清晰性和神经元显像功能。来说1_CB[8]合作物，714nm处的荧光使其最合适于荧光神经元脱色。技术性光散射(DLS)分折取决于，1_CB[7] (0.78 nm)和1_CB[8] (2.31 nm)的粒度分布不一。决定到1,1_CB[7]，1_CB[8]在神经元不一脱色部位(从神经元核到神经元质)的周期性变，客体碳原子和合作物的程度很有可能是操纵神经元脱色部位的核心条件。利用MTT法对合作物的神经元勃勃生机来了化学发光法分折，取决于该合作物含有好一点的生物学学相溶性和较低的du性。

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