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用于插层共价有机框架的超分子交替供体-受体组装
发布时间：2020-09-03     作者：harry   分享到：
近两年前来，二维共价有机酸方框图（2D-COF）在崔化、空气存储器/破乳、固态硬盘安装电瓶、感知和光电子/太阳能光伏等这个领域吸引了多学习兴趣。大多数，2D-COF分解成非常重要由共价键合编织成单层的竖向发展和能够2D层的实时控制性π堆叠系数较低的方框图的斜面提升所来决定。到阶段截止，对2D-COF的探究非常重要忽略于对尺寸、相交性和解剖图块下载链接的调，鸟卵可以**地分类共价2D层中的拓扑结构、构成和依规性。或许在2D-COF的组成、可靠性和效果解调中具备π堆叠的非常有何意义，但仅指出打了个些方式来改进或变更去重复2D层的斜面堆叠操作，没法满足2D-COF的z方向盘调。


成果简介
近日，厦门大学张慧君副教授联合林建斌副教授联合报告了一个新的夹层共价有机框架通过同步操作的超分子给体-受体(D−A)在垂直方向上的相互作用(A 受体：2,5,8,11-四(对甲酰基苯基)-二亚胺(PDI) ；D供体：苝，作为嵌入剂)，横向上发生聚合作用(受体与对苯二胺发生反应)。在这种夹层COF中，基于PDI的共价二维层被聚二烯烃客体层均匀地隔开。这种超分子策略为通过“插入”各种客体分子来实现2D-COFs的z向调制开辟了可能，从而有助于探索这些多孔和晶体结构的进一步应用。该文章近日以题为“Supramolecular Alternating Donor−Acceptor Assembly toward Intercalated Covalent Organic Frameworks”发表在**期刊J. Am. Chem. Soc上。
图文导读

图一、超分子多组分一维叠加插层COF示意图


图二、不同情况下COF形成示意图

在（a）有和（b）是没有D-A彼此之间的作用时候下，对应结合POP和插层COF的示图图。

图三、不同组合间的相互作用

所有成分浓度为5 mM时，不同组合溶液的1H NMR氢谱及照片。

图四、XRD及模拟验证

（a）插层COF的XRD各种模拟仿真值的差别（黑色的），AA堆叠摸式（洋粉红色），导入苝在这之后的AA堆叠摸式（蓝绿色）和交织堆叠摸式（海蓝）。
（b-c）AA堆叠模式，的摸块晶胞构造。
（d-e）加入苝，AA堆叠摸式的单位晶胞型式。
（f-g）交重堆叠机制的摸块晶胞的结构。

图五、反应过程监测

在有无苝（3）存在的条件下化合物1 (5 mM), 2 (10 mM)和Sc(OTf)3 (1.6 mM) 的1H NMR谱图。



图六：TGA及紫外监测

1，3，1/3（1：1），POP 4，和插层COF 5的（a）TGA曲线和（b）漫反射的紫外可见光吸收光谱。
结论展望
上述讲到所论，做者鉴于超原子原则，设计的概念并引入新一个D-A型插层COF，其体现了变化的鉴于PDI的共价2D层和苝客体层。完成选择面积强大的2,5,8,11-四(对甲酰基苯基)-二亚胺(PDI) 1和丰富光电公司的苝对于A和D模快，极大减少了往往促使区分D-A价值取向的相当π-表面层左右的强均聚间接影响。用NMR对影响过程中 来进行原位探测阐明，D-A叠层的出现益于于插层COF的析出。代替通常2D-COFs的z向调变几率外，此种超大分子原则还提供了数据没事种原子团**的自下而上的最简单的方法，以进行有着不一机构块的指明的鲁棒异质机构。笔者渴望不断创新且显著的插层COF机构是可以提供了数据新的微米方法操作，譬如光电公司操作和剥除成三层COF。
专著外部链接：Supramolecular Alternating Donor−Acceptor Assembly toward Intercalated Covalent Organic Frameworks (J. Am. Chem. Soc., 2020, DOI: 10.1021/jacs.9b13559)