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NiS2/ZnIn2S4异质结实现锂-氧电池中类环状Li2O2沉积
发布时间：2020-09-03     作者：harry   分享到：
在下一代名将储电元器中，非质子系锂-氧（Li-O2）锂电池因为其实际能量转换体积会达3500 Wh/kg而颇具资源优势。那么，在非质子系中加电生成物过硫化锂（Li2O2）具备着确定性的绝缘电阻性和不可溶，致使Li-O2电池组的的输出使用量低、功率耐腐蚀性差、反复保修期短，难治的阻碍了并不是际采用。


目前，公认的Li2O2生长机理有两种，分别为表面吸附途径和溶剂介导途径，其中间产物LiO2的形成位置在调控Li2O2的生长中起决定性作用。在表面吸附生长途径中，由于LiO2吸附在电极表面，所以会生成薄膜状Li2O2；而在溶剂介导生长途径中，溶解在电解液中的LiO2更倾向于生成类环状Li2O2。通常，调节电解液的组分和构建适宜的催化剂是两种目前获得类环状Li2O2常用的途径。虽然通过引入高给体数（DN）的溶剂提高了LiO2的溶解度，但高DN的溶剂对于超氧自由基极不稳定，还会伴随有副反应的发生。因此，在低DN的溶剂中利用异质界面工程提高电催化活性成为了当今研究的重点。
工作成效介绍

短期，电子科技大学熊杰教授、王显福研究员和成都理工大学龙剑平教授（共同通讯作者）宋江因精巧地要求好几个种新颖的NiS2/ZnIn2S4异质结，其在低DN的高沸点溶剂中满足了类环状Li2O2的有机溶剂介导磨合。其中建电场线的驱动下载下，NiS2/ZnIn2S4能**使得对话框带电粒子迁移，所以**地有效降低LiO2间产品的物理吸附能。NiS2/ZnIn2S4异质结的导致改进了Li2O2在低DN的溶液中传统与现代的表层树脂吸附发展形式，用溶液介导经由达到了类环状Li2O2累积。与ZnIn2S4相比较，NiS2/ZnIn2S4异质结才能增进Li-O2数量电池模拟输出数量和再间歇保持稳界定，其比数量大约3682 mAh/g，拥有490次的突出再间歇保持稳界定。本项工作的提拱了了种在低DN高沸点溶剂中确保Li2O2物品相转移催化剂介导火成岩的技巧。某项探讨以名为“Heterostructured NiS2/ZnIn2S4 Realizing Toroid-Like Li2O2 Deposition in Lithium-Oxygen Batteries with Low-Donor-Number Solvents”文章发表在ACS Nano上。
结题组学习放向和发展



图一   NiS2/ZnIn2S4的物相及形貌表征
(a) Li-O2电池中碳布上形成的NiS2/ZnIn2S4异质结示意图；
(b-f) 分别为NiS2/ZnIn2S4异质结的XRD、SEM、TEM、HRTEM及EDX分布图像，其中，灰色、黄色、棕色和蓝色的球分别代表Ni、S、In和Zn原子。



图二  NiS2/ZnIn2S4的XPS分析方法及异质结项目
(a-c) 在0.75NiS2/ZnIn2S4、NiS2 和ZnIn2S4中，Zn 2p、In 3d和S 2p的XPS谱图；
(d) NiS2 和ZnIn2S4异质界面的电荷分布图；
(e) NiS2 、ZnIn2S4 和NiS2/ZnIn2S4的态密度曲线；
(f) NiS2 和ZnIn2S4的异质界面示意图。


图三  NiS2/ZnIn2S4电极的电化学性能
(a) NiS2 、ZnIn2S4 和xNiS2/ZnIn2S4电极的奈奎斯特曲线；
(b, c) 初始值完完全全充电流等值线，在500 mA/g倍数下各电极片分别的库伦高效率差别；
(d) 不同电流密度下0.75NiS2/ZnIn2S4电极的倍率性能；
(e) 0.75NiS2/ZnIn2S4电极的容量保留率及库伦效率对比；
(f) 有差异 电极片在直流电密度计算为500 mA/g，限定版比存储容量为500 mAh/g下的循坏安全性能。


图四  0.75NiS2/ZnIn2S4电极在充放电过程中的结构和成分分析
(a, b) 在电流密度为500 mA/g下，0.75NiS2/ZnIn2S4电极在不同充放电阶段的结构及形貌变化；
(c-e) 0.75NiS2/ZnIn2S4电极在充放电过程中的的XRD、Li 1s XPS和EIS图谱。


图五  不同循环次数后的XPS表征
(a-d) 0.75NiS2/ZnIn2S4电极在分别循环200次和490次后的Li 1s、C 1s、S 2p和Ni 2p XPS谱图。



图六  DFT计算模拟结果及机理分析
(a-c)分别为Li+、O2和LiO2吸附在NiS2/ZnIn2S4上的优化结构图和吸附能（Eads）；
(d, e)  Li2O2在ZnIn2S4和NiS2/ZnIn2S4电极表面的生长机理示意图。


个人心得体会


在本文诗人中，诗人利用NiS2/ZnIn2S4异质结作为一个Li-O2电芯中的高亲水性催化剂载体的作用剂，好在低DN稀释剂中产生了类环状Li2O2磨合。异质结的内建静电场增強了页面网络传承，**有助于了其中物质LiO2的离心分离，以此确保了Li2O2的有机溶剂介导积累。不仅如此，NiS2/ZnIn2S4异质结增强了Li+和O2的怏速传播和钛电极质渗透到，为不良反应驱动流体力学打造了充足的接面特异性位点。所以，NiS2/ZnIn2S4催化氧化的Li-O2充电表面出490次的循环系统动态平衡性和3682 mAh/g的高功率。此项研究方案是因为，去寻找高DN石油醚因此是Li-O2容量电池建立高能力的**选用。脱硫剂的作用剂的异质结构类型工程建筑并不是为Li-O2锂电选用低DN有机溶剂能保证了越来越多的将性，甚至还也不会损失费锂电数量和循环体系使用寿命，这也为重金属-冷空气锂电和其余离子液体体系的开发能保证了越来越多的选择。
原文链接：Heterostructured NiS2/ZnIn2S4 Realizing Toroid-Like Li2O2Deposition in Lithium-Oxygen Batteries with Low-Donor-Number Solvents(ACS Nano, 2020, DOI: 10.1021/acsnano.9b09646)