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用于尺寸选择性烯烃复分解的大环钌卡宾研究

发布时间：2021-04-08 作者：axc 分享到：

交叉烯烃复分解是合成复杂分子的有力方法。Grubbs及其同事为交叉易位制定了一个有用的预测模型，其中烯烃根据它们的反应性被分成不同的类型。其中，1型烯烃反应性**，可与缺电子的2型或3型烯烃偶联。因为1型烯烃构成了一大类底物，有望促进两种不同的1型烯烃之间的交叉易位。这对于需要选择性地偶联或不宜过量使用一种烯烃的**烯烃中间体的全合成**重要。但是用目前的催化剂选择性地连接1型烯烃是不可能的，因此，这里我们决定用一种新的钌卡宾催化剂来解决这个问题，该催化剂的特征是大环氮杂环卡宾(NHC)配体(Scheme 1)。

大环钌卡宾的合成如Scheme 2所示。作者使用Suzuki偶联，将二胺1和二苯并呋喃2连接以形成大环3，分离产率为49％。3的结构是一个对称的长方形盒子，有相同的顶部和底部以及相同的侧面。四胺3与(EtO)3CH的环化反应产生了具有两个四氟硼酸盐抗衡离子的双(二氢咪唑鎓)盐4，进而向钌卡宾络合物进行转化。

最后，依据多晶硅X衍射对该钌卡宾络合物Ru1完成了断构验正，并体现了大环Ru1的构象（Fig.1）。不过这对于催化剂载体的作用剂反映性的评价指标揭示，Ru1的反映性远少于HG2。表观五级浓度常数见Table 2。对于，我们朝后续又理论研究确实了烯烃反映物还长期存在大小相互影响。

其实，施用大环Ru卡宾离子液体剂就已经做好了进行性的穿插复分离。其转化成是凭借大环化布骤构建的，中仅两人双本事设备构造单园造成了大环配体。无论怎样与Hoveyda-Grubbs离子液体剂相对比，Ru1的症状性要低得多，但Ru1在均二聚症状中显现出与四组1型烯烃的独具特色症状性。与烯烃对的之间的行业穿插复分离显现出与HG2不同的的进行性。均二聚分析中的症状性趋向和之间的行业實驗中的进行性与烯丙基充当基的总强弱涉及到。大环离子液体剂通过长度划分底物的本事为进行性穿插烯烃复分离带来了打了个种新方法步骤。

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